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我院研究成果发表在中国化学会旗舰新刊《CCS Chemistry》

时间:2022-09-08    点击:

  近日,我院邹勃教授、王凯教授等人,利用高压方法实现了二维有机无机杂化钙钛矿材料——[HO(CH2)2NH3]2PbI4发光颜色的调制。同时,低压力下通过二维结构中独特的层间压缩效应实现了对无辐射跃迁的抑制,使低压力范围内出现压力诱导荧光增强的现象。研究成果以“Manipulating Emission Enhancement and Piezochromism in Two-Dimensional Organic-Inorganic Halide Perovskite [HO(CH2)2NH3]2PbI4 by High Pressure”为题,于2021年8月1日正式发表于CCS Chemistry杂志上。

  具有高的光吸收系数以及较长载流子寿命的钙钛矿材料近年来引起了研究人员的广泛关注。将有机长链阳离子引入钙钛矿结构中的二维钙钛矿材料,因其突出的稳定性而备受瞩目。作为首个将醇基双官能团胺阳离子引入钙钛矿结构中的二维钙钛矿材料,[HO(CH2)2NH3]2PbI4具有丰富的氢键连接而具有更高的稳定性以及更加稳固的天然量子阱结构。然而,在实际应用中有效地设计其光学特性仍是一个相当大的挑战。

图1 高压下二维钙钛矿[HO(CH2)2NH3]2PbI4的压致变色。

  高压作为独立于热力学参量之外的变量,是改变材料晶体结构以及电子结构的重要手段。近年来,邹勃教授课题组系列工作发现,高压可以有效调控金属卤化物钙钛矿材料的晶体结构和电子行为,同时还能够发现新奇的结构和性质,为合成常规条件无法得到的新型功能材料提供了重要源泉。该工作对[HO(CH2)2NH3]2PbI4二维钙钛矿材料进行了高压光学、高压同步辐射和电子结构理论计算研究,发现在1.5 GPa的压力作用下表现出了明显的荧光增强,其荧光强度大约为常压时的四倍。同时当压力继续升高至10.0 GPa, 晶体发光颜色出现由绿到红的大尺度可调性。通过对高压同步辐射数据的分析以及使用密度泛函理论(DFT)对电子结构的计算,揭示了二维钙钛矿结构中层间以及层内变化对晶体电子结构和光学性质的调制作用。阐明通过晶格收缩减小原子间的距离,从而窄化带隙,有效调节晶体发光颜色。在较低压力下通过二维结构中独特的层间压缩效应实现了对无辐射跃迁的抑制,使低压力范围内出现压力诱导荧光增强的现象。该工作进一步丰富了人们对二维钙钛矿材料的认识,为未来设计和开发高性能的二维金属卤化物钙钛矿光伏材料提供了新的思路。

  该论文的第一作者为吉林电竞app下载 物理电竞综合app下载 超硬材料国家重点实验室的“鼎新学者”房媛媛博士,通讯作者为邹勃教授和王凯教授。该工作得到了国家自然科学基金(21725304,11774120)和“长江学者奖励计划”项目(T2016051)的支持。

  论文全文链接:http://doi.org/10.31635/ccschem.020.202000430


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